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Physique et Analyse

Sélectivité des catalyseurs : le spectre mène l’enquête

Thèse de Fabien Caron*

Les contraintes environnementales qui pèsent sur la production d’essences sans soufre à haut indice d’octane imposent d’améliorer la sélectivité des catalyseurs d’hydrodésulfurisation (HDS) des molécules soufréesa.
   
Face à cet enjeu industriel, il est fondamental d’améliorer la compréhension des mécanismes réactionnels qui conditionnent cette sélectivité à l’échelle atomique.
   
Grâce à des études cinétiques, par expérimentation à haut débit, l’hypothèse d’un effet du support sur le fonctionnement des sites de la phase activeb a été confirmée : la sélectivité de la phase CoMoS est différente selon la nature de son support (alumine-gamma, alumine-delta ou silice).
   
Une approche multitechnique combinant microscopie à haute résolution, spectroscopie infrarouge (figure) et modélisation ab initioc, a permis d’expliquer ce fait. Il est dû à l’impact du support sur la nanostructure de la phase active CoMoS et sur la spéciationd des sites promus.

   
La conception d’une unité dédiée couplant chromatographie gazeuse et IR in situ a ensuite permis d’explorer, pour la première fois, la formation d’intermédiaires réactionnels sur le catalyseur dans des conditions proches de celles du procédé industriel.
    
Ce travail, mené en collaboration avec l’université de Turin, a débouché sur une méthodologie de caractérisation operando des catalyseurs, innovante et prometteuse pour la recherche fondamentale.

a- Tout en limitant l’hydrogénation des alcènes (hydrocarbures insaturés de formule C2H2n), pour maintenir l’indice d’octane.
  
b- En l’occurrence du disulfure de molybdène, promu par du cobalt (CoMoS).
   
c- Reposant sur l'équation de Schrödinger.
  
d- Forme chimique et structurale sous laquelle se trouve un élément.

 

Contact scientifique :  antoine.daudin@ifpen.fr  -  mickael.rivallan@ifpen.fr

Article paru dans Science@ifpen n° 35 - Décembre 2018

* Thèse intitulée « Bridging the gap between spectroscopic and catalytic properties of supported CoMoS catalysts »

Publication

  1. F. Caron, M. Rivallan, S. Humbert, A. Daudin, S. Bordiga, P. Raybaud. Active sites speciation of supported CoMoS phase probed by NO molecule: A combined IR and DFT study, J. Catal. 361 (2018) 62.
    >> DOI : 10.1016/j.jcat.2018.02.017

   


 

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